Casada com Robert Walker desde 02/01/1939, voltou à Nova York, onde o marido trabalhava numa rádio. Durante sua estada em Hollywood, sua face e seus olhos chamaram a atenção do produtor David O. Selznick.
Em 1941, Phylis voltou à Hollywood para participar dos testes de seleção para o filme "Claudia", de Edmund Goulding. Walker continuou em Nova York com os filhos e seu trabalho na rádio. O papel de Claudia foi ganho pela atriz Dorothy McGuire. Selznick, que estava de olho em Phylis, conseguiu que ela atuasse na peça "Hello Out There", em Santa Barbara. A peça foi um sucesso e Phylis recebeu a promessa de Selznick de que batalharia para torná-la uma grande atriz do cinema. Na ocasião, exigiu apenas que ela trocasse seu nome de batismo por outro artístico. Três meses depois, chegaram a um acordo de que ela passaria a se chamar Jennifer Jones.
Ela retorna à Nova York no momento em que o marido acaba de comprar uma nova casa em Long Island. O casal está bem financeiramente. Passados alguns meses, Selznick toma conhecimento que a Twentieth Century Fox procura uma revelação feminina para o papel principal de seu próximo filme, "A Canção de Bernadette". Esse era o tipo de papel que vinha procurando para Jennifer. Assim, em outubro de 1942, ela é chamada à Hollywood para se submeter aos testes. No início de dezembro, é informada que o papel de Bernadette será dela.
A família muda-se para Hollywood, onde Jennifer inicia sua atuação no novo filme, enquanto Robert Walker, com a ajuda de Selznick, consegue um contrato com a grande MGM, indicando um futuro promissor para ele.
O interesse de Selznick por Jennifer aumenta a cada dia. Por outro lado, o casamento de Jennifer começa a se desgastar, a ponto de, em outubro de 1943, ela e Walker se separarem. O casal teve dois filhos. A estréia de "A Canção de Bernadete", em dezembro daquele ano, dá à Jennifer o status de estrela, principalmente quando ela é agraciada com o Oscar de Melhor Atriz por seu magnífico desempenho no papel de Bernadette Soubirous. Por outro lado, Walker também viu seu trabalho reconhecido por sua ótima atuação em "Bataan".
Os procedimentos para obtenção do divórcio de Walker e Jennifer são iniciados em março de 1944. Por outro lado, o relacionamento entre Selznick e Jennifer se intensifica com o passar do tempo, mas só em 13/07/1949 eles se casam num iate ao longo da costa italiana, com ele teve uma filha.
Além do Oscar recebido por sua atuação em "A Canção de Bernadette", Jennifer Jones, em sua vitoriosa carreira, foi ainda indicada a outros 4 Oscars: como atriz coadjuvante, por seu trabalho em "Desde Que Partiste", de 1944, quando perdeu a estatueta para Ethel Barrymore, por seu desempenho em "Apenas um Coração Solitário"; como atriz principal, por sua atuação em "Um Amor a Cada Vida", de 1945, quando foi vencida por Joan Crawford por seu trabalho em "Alma em Suplício"; por sua atuação em "Duelo ao Sol", de 1946, quando a vencedora foi Olivia de Havilland por seu trabalho em "Só Resta uma Lágrima"; e, finalmente, por sua atuação em "Suplício de uma Saudade", de 1955, quando perdeu a estatueta para Anna Magnani por seu desempenho em "A Rosa Tatuada".
Além de se casar com Robert Walker e David O. Selznick, Jennifer casou-se, pela terceira vez, seis anos depois de ficar viúva, com Norton Simon, em maio de 1971. Em junho de 1993, com a morte de Simon, voltou a enviuvar.
Atualmente a estrela aposentada vive na Califórnia.
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